Localizado na Baía da Ilha Grande, Angra dos Reis, litoral sul fluminense, foi criado em 1971, com 15 mil hectares, reduzido para 5.600 hectares em 1978, permanecendo assim até 2007, quando foi ampliado para 12.052 hectares (120,52 km2). Passou a abranger mais da metade da área da ilha (62,5%). A Ilha Grande, com 193 km2, é a terceira maior ilha oceânica brasileira e foi eleita como uma das Sete Maravilhas do Estado do Rio (2007). A importância dos seus ecossistemas fez com que fosse reconhecida pela Unesco como parte da Reserva da Biosfera da Mata Atlântica, em 1992. O Decreto Estadual nº 15.273, de 26 de junho de 1971, criou o Parque Estadual da Ilha Grande, com aproximadamente 15 mil hectares, abrangendo terras situadas na Ilha Grande, Município de Angra dos Reis. Em 25 de agosto de 1978, o Decreto Estadual n° 2.062 diminuiu em 2/3 a área protegida, que caiu de 15 mil para 5.600 hectares, passando a abranger apenas os terrenos e benfeitorias de propriedade do Estado. Ainda sem conter um memorial descritivo dos seus limites, determinava que a ampliação dessa área se daria por meio de doações de terras ou desapropriações.
Em 1986, a Ilha Grande passou a integrar a Área de Proteção Ambiental de Tamoios; em 1987 foi tombada pela Secretaria de Estado de Cultura (Resolução nº 29, de 14/10/87); em 1988 passou a ser reconhecida como patrimônio nacional, pela Constituição Federal, por sua vegetação de Mata Atlântica e por sua localização na zona costeira; em 1989 foi declarada como Área de Relevante Interesse Ecológico pela Constituição Estadual; e em 1991 recebeu status internacional de proteção ao ser reconhecida pela UNESCO como Reserva da Biosfera da Mata Atlântica.
O Decreto Estadual nº 40.602, de 12 de fevereiro de 2007, ampliou, ratificou e consolidou como parque a área total aproximada de 12.052 hectares, acrescentando todas as demais terras localizadas acima da cota de altimetria de cem metros, excetuando-se aquelas pertencentes à Reserva Estadual Biológica da Praia do Sul, também na Ilha Grande, criada pelo Decreto Estadual nº 4.972, de 2 de dezembro de 1981
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